Im Jahr 1862 gründete König Wilhelm I. von Württemberg mit der „Königlichen Staatssammlung vaterländischer Kunst- und Alterthumsdenkmale“ die Vorgänger-Institution des heutigen Landesmuseums Württemberg.

Im Gründungsantrag vom 16. Juni 1862 wurde das Ziel formuliert, eine Sammlung anzulegen, die „aus Erzeugnissen des Gewerbes wie der Kunst und auf alle Zeiträume der vaterländischen Geschichte wie auf alle Stufen der kulturgeschichtlichen Entwicklung sich erstreckend“ bestehen sollte. Eine solche zentrale Sammlung zur württembergischen Geschichte in der Hauptstadt Stuttgart galt als notwendig, damit die „Gegenstände dem Publikum im Ganzen leichter zugänglich werden.“

Die neue Sammlung sollte für die „Anschauung des Publikums (...) möglichst freigiebig geöffnet sein“, um die „Kenntnis der vaterländischen Geschichte und insbesondere der Kulturgeschichte des Vaterlandes zu fördern“. Sie sei aber nicht nur für Einheimische von Interesse, sondern würde auch für „Fremde, welche Stuttgart besuchen, einen Gegenstand der Anziehung bieten“.

Im Laufe der Jahrzehnte konnten die Bestände kontinuierlich ausgebaut werden. Noch im 19. Jahrhundert erfolgte die Übernahme der Sammlungen des 1841 gegründeten Württembergischen Altertumsvereins. Erste Ausstellungsräume bot die – 1886 errichtete und im Zweiten Weltkrieg zerstörte – Königliche Landesbibliothek in der Neckarstraße, der heutigen Konrad-Adenauer-Straße.

Nach dem Ersten Weltkrieg zogen die Bestände aus der Bibliothek aus. Die kunst- und kulturgeschichtlichen Sammlungen kamen ins Neue Schloss und erhielten die Bezeichnung „Schloßmuseum“, während die archäologischen Bestände im Alten Schloss präsentiert wurden. Zu einer Vereinigung der vor- und frühgeschichtlichen Sammlungen mit den Beständen des „Schloßmuseums“ kam es nach dem Zweiten Weltkrieg.

Die neue Institution bekam den Namen „Württembergisches Landesmuseum“ und fand ihren Platz im Alten Schloss, im Herzen von Stuttgart. Obwohl das Gebäude im Zweiten Weltkrieg stark zerstört worden war, konnte das Landesmuseum bereits 1949 die erste Ausstellung präsentieren. Der vollständige Wiederaufbau dauerte jedoch ein Vierteljahrhundert: Erst 1971 erfolgte die Wiedereröffnung aller Gebäudeteile.

In den letzten Jahren wurden die Schausammlungen im Alten Schloss neu gestaltet. Im Jahr 2012, zum 150. Jubiläum, konnte die Ausstellung LegendäreMeisterWerke eröffnet werden, die einen Rundgang durch die württembergische Kulturgeschichte von der Eiszeit bis zur Ende der Monarchie bietet. 2016 folgte die Schausammlung Wahre Schätze mit den Ausstellungseinheiten zur Antike, zu den keltischen Fürstensitzen und zur Kunstkammer der Herzöge von Württemberg.

Als eine neue Einrichtung gibt es seit Oktober 2010 im Alten Schloss das Kindermuseum. Kinder ab vier Jahren und ihre Familien lädt das Junge Schloss zum aktiven Entdecken, Lernen und Gestalten ein und vermittelt mit interaktiven Präsentationen und Wechselausstellungen kulturgeschichtliche Themen.